Details

Предмет исследования. Люминесцентные углеродные точки, полученные из о-фенилендиамина и гексагидрата хлорида или нитрата гадолиния. Цели работы. Создание углеродных точек с длинноволновой фотолюминесценцией, легированных гадолинием, обладающих свойствами контрастного вещества для магнитно-резонансной томографии. Исследование влияния типа используемого прекурсора на химический состав и оптические переходы полученных наночастиц. Метод. Образцы углеродных точек синтезировали одностадийным сольвотермальным методом. Для исследования состава и оптических свойств использовали методы спектроскопии. Т1- и Т2-карты измеряли с помощью клинического магнитно-резонансного томографа c полем 1,5 Тл. Основные результаты. В работе синтезированы два типа углеродных точек из о-фенилендиамина и гексагидрата хлорида или нитрата гадолиния сольвотермальным методом. Установлено, что легирование металлом в достаточной для дальнейших исследований концентрации происходит только с использованием хлорида гадолиния. Кроме того, присутствие хлорида гадолиния приводит к формированию в углеродных точках люминесцентных центров с излучением в области 600-720 нм и квантовым выходом фотолюминесценции 6,3%. Использование нитрата гадолиния увеличивает содержание азота в углеродных точках, но легирования металлом не происходит. Люминесцентная полоса с максимумом излучения на 550 нм и квантовым выходом фотолюминесценции 7,4% обусловлена формированием производных из о-фенилендиамина в таких углеродных точках. Показано, что полученные углеродные точки, легированные гадолинием, способны изменять времена релаксации во время магнитно-резонансного сканирования. Были рассчитаны релаксивности r1 и r2, равные 6,4 и 38,6 л х ммоль{-1} х с{-1}, соответственно. Установлено, что синтезированные углеродные точки во время магнитно-резонансного сканирования ведут себя как положительное контрастное вещество. Практическая значимость. Углеродные точки с излучением в длинноволновой области спектра перспективны для использования в качестве нанозондов для люминесцентной визуализации. Легирование гадолинием позволило расширить область применения люминесцентных углеродных точек: представленные в работе наночастицы могут быть использованы также в качестве контрастного вещества во время магнитно-резонансной томографии. Таким образом, углеродные точки из о-фенилендиамина и гексагидрата хлорида гадолиния в дальнейшем могут быть использованы в качестве двухмодального нанозонда для биовизуализации.

Subject of study. Luminescent carbon dots derived from o-phenylenediamine and gadolinium chloride or nitrate hexahydrate. Aim of study. Fabrication of gadolinium-doped carbon dots with long-wavelength photoluminescence with the properties of a contrast agent for magnetic resonance imaging; study of the impact of the precursor type used on the chemical composition and optical transitions of the resulting nanoparticles. Method. Carbon dots were synthesized by a one-step solvothermal method. To study the composition and optical properties, spectroscopy methods were used. Magnetic resonance imaging was performed using a clinical magnetic resonance imaging scanner with a field 1.5 T. Main results. In this work, two types of carbon dots were synthesized from o-phenylenediamine and gadolinium chloride or nitrate hexahydrate by a solvothermal method. It has been established that metal doping in a concentration sufficient for further research occurs only with the use of gadolinium chloride. In addition, the presence of gadolinium chloride during the synthesis leads to the formation of luminescent centers within carbon dots with emission at 600-720 nm and photoluminescence quantum yield of 6.3%. The use of gadolinium nitrate results in an increase in the nitrogen content of o-phenylenediamine-based carbon nanoparticles, but metal doping does not occur. The luminescent band with an emission maximum at 550 nm and photoluminescence quantum yield of 7.4% is originated from the formation of o-phenylenediamine derivatives in such carbon dots. It is shown that the resulting gadolinium-doped carbon dots change relaxation times during magnetic resonance scanning; the relaxivities r1 and r2 were calculated to be 6.4 and 38.6 l х mmol{-1} х s{-1}, respectively. It has been established that during magnetic resonance scanning the synthesized carbon dots act as a positive contrast agent. Practical significance. Carbon dots with long-wavelength emission are promising as nanoprobes for luminescence imaging. Doping with gadolinium has made it possible to expand the scope of application; the developed nanoparticles can also be used as a contrast agent during magnetic resonance imaging. Thus, o-phenylenediamine and gadolinium chloride hexahydrate-based carbon dots can be further used as a dual-modal nanoprobe for bioimaging.